Oberflächen-Immobilisierung eines Grubbs-Hoveyda Katalysators mittels Ankerpeptid

06.03.2019
 

Herzlichen Glückwunsch an Dr. Alexander R. Grimm und Dr. Daniel F. Sauer zu ihrer neuen Publikation!

  Schema zum Arbeitsablauf der Verankerung und Polymerisierung des Grubbs-Hoveyda-Ankerpeptidkonstruktes Urheberrecht: © Bioconjugate Chem. Ein Silica- oder (Poly)Propylen-Chip (links) wurde mit dem Grubbs-Hoveyda-Ankerpeptidkonstrukt beschichtet (Mitte) und anschließend zur Polymerisation im Substrat verwendet, wobei ein hydrophober Polymerfilm erzeugt wurde.

In dieser Publikation wurden katalytisch aktive Oberflächen auf zwei verschiedenen Trägermaterialien erzeugt. Dazu wurde ein Grubbs-Hoveyda Katalysator für die Olefin Metathese an einer Variante des Ankerpeptids LCI mittels Maleimid-Cystein Konjugation angebracht. Der Grubbs-Hoveyda Katalysator katalysiert die Umlagerung von C=C Doppelbindungen in einer Art und Weise, die in der Natur nicht vorkommt. Durch das Metallkatalysator-Protein-Konstrukt wurde die ringöffnende Metathese-Polymerisation auf der Oberfläche des jeweiligen Trägermaterials katalysiert. Unabhängig von der ursprünglichen Beschaffenheit der Oberfläche, hydrophil (Silica) oder hydrophob (Polypropylen), wurde so ein hydrophober Polymerfilm auf der Oberfläche erzeugt. Dieses System zur Immobilisierung von Metallkatalysatoren hat Plattformcharakter, da prinzipiell jeder homogene Metallkatalysator so auf Oberflächen immobilisiert werden kann.

Die Arbeiten wurden in der Abteilung Next Generaion Biocatalysis in Zusammenarbeit mit Professor Jun Okuda (Institute für Anorganische Chemie, RWTH Aachen University) durchgeführt. Diese Forschung wurde durch finanzielle Unterstützung der DFG und des BMBF durchgeführt. Für die großzügige Spende von Metallvorstufen ist Umicore, Frankfurt, gedankt.

A. R. Grimm, D. F. Sauer, T. Mirzaei Garakani, K. Rübsam, T. Polen, M. D. Davari, F. Jakob, J. Schiffels, J. Okuda, U. Schwaneberg, Bioconjugate Chem. 2019, DOI: 10.1021/acs.bioconjchem.8b00874.