Hohlraumvolumen-Engineering eines Beta-Fassproteins generiert effiziente Biohybridkatalysatoren für Olefinmetathese
Herzlichen Glückwunsch an Daniel Sauer und Alexander Grimm zu einer weiteren Forschungshighlight-Publikation!
Die erfolgreiche Anwendung der hier präsentierten Hohlraumvolumen-Engineering Strategie auf die Biohybridkatalyse kann unter Umständen auf weitere Beta-Fassproteine übertragen werden um Hohlraumvolumina zu generieren, die zu den sterischen Anforderungen von synthetischen Katalysatoren passen.
Wenn man einen synthetischen Metallkatalysator in ein Proteingerüst einbaut, erhält man einen Biohybridkatalysator. Das Proteingerüst kann die Selektivität des Metallkatalysators potentiell verändern und macht es in Wasser löslich, ohne dessen breites Substratspektrum zu verlieren. Was an der Arbeit in dieser Publikation neu ist, ist das Proteingerüste für synthetische Katalysatoren bis jetzt hauptsächlich dadurch angepasst worden sind, dass einzelne Aminosäuren ausgetauscht wurden. Obwohl mit dieser konventiellen Strategie bisher viel erreicht wurde, wird sie durch die Anzahl an Aminosäuren im Protein begrenzt, die zum Austausch zur Verfügung stehen.
In dieser Arbeit wurde Hohlraumvolumen-Engineering des Beta-Fassproteins Nitrobindin betrieben, bei dem mehrere Beta-Stränge dupliziert wurden um eine vergrößerte Variante zu generieren. Dies ist das erste Mal, dass dies für die Biohybridkatalyse durchgeführt wurde. Indem ganze Beta-Stränge dupliziert wurden war es möglich große Katalysatoren kovalent einzubauen und exzellente Umsätze in einer ganzen Reihe an Olefinmetathesereaktionen
– Kohlenstoff-Kohlenstoff Doppelbindungsausbildungsreaktionen – zu erzielen. Besonders interessant ist hierbei, dass die angewendete Designstrategie unter Umständen auf weitere Beta-Fassproteingerüste übertragen werden kann um Hohlraumvolumina zu generieren, die zu den sterischen Anforderungen von synthetischen Katalysatoren passen. Wenn Hochdurchsatzdurchmusterung in Zukunft auf diese neuen Varianten angewendet wird, sollte es möglich sein gelenkte Biohybridkatalysatorevolution viel effizienter zu erforschen. Dies wird die synthetische Leistung wahrscheinlich noch weiter steigern. Diese Arbeit wurde durch die Finanzierung der Deutschen Forschungsgemeinschaft und das Bundesministerium für Bildung und Forschung ermöglicht.
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Grimm, A.R.*, Sauer, D.F.*, Davari, M.D., Zhu, L., Bocola, M., Kato, S., Onoda, A., Hayashi, T., Okuda, J., Schwaneberg, U. (2018). Cavity size engineering of a beta-barrel protein generates efficient biohybrid catalysts for olefin metathesis. ACS Catal., first published online Feb 28 DOI: 10.1021/acscatal.7b03652. *geteilte Erstautorenschaft